鲁重生&修伟:基于多同位素识别和量化CO2 + O2原位地浸采铀含水层中的耗氧过程 【WRR, 2023】
发布时间:2023-03-23 作者: 阅读:867次
砂岩型铀(U)矿是我国四大铀矿床类型之一,约占我国已探明铀矿资源的35%,是应对双碳战略目标的清洁能源,也是国家战略资源。CO2 + O2原地浸出采铀不可避免的扰动了含矿含水层的原生水化学环境,影响U在地下水中的迁移。黄铁矿、有机质(DOC)等还原态物质常与铀矿共存,在氧化过程中与U(IV)氧化竞争O2,抑制U(IV)的氧化,降低浸采效率。然而,目前CO2 + O2原地浸出采铀过程O2注入后含矿含水层中发生的氧化过程的认识尚不充分,且耗氧的贡献亦不明确,因此亟待开展相关研究。
针对上述问题,我院修伟副研究员和水资源与环境学院郭华明教授指导博士生鲁重生,联合我校和中核第四研究设计工程有限公司的合作者,在松辽盆地钱家店铀矿区选择典型开采单元展开研究,通过野外样品采集(包含观测井(GC)和不同开采时间的生产井(M2:开采4年;M1:开采5年))(图1)、室内测试以及数据分析等,探究了CO2 + O2 原地浸出采铀对含水层水化学组成的影响特征以及同位素组成特征,揭示了促进U浸出的水化地球化学过程,识别了氧气注入诱导的氧化过程,并量化了不同氧化过程的耗氧贡献。研究取得的创新性认识如下:
(1)O2和CO2的注入显著改变了含水层的水化学组成(图2),促进了碳酸盐矿物的溶解,释放了Ca2+;将还原环境改变为氧化环境,诱导了DOC的氧化和NH4+的氧化;并通过氧化U(IV)和形成Ca-UO2-CO3络合物促进U的浸出和迁移。
(2)利用贝叶斯混合模型计算了GC、M2和M1中SO42-的来源占比(图3),结果表明,大气降水是SO42-的主要来源,但随着铀矿的开采,黄铁矿氧化对SO42-浓度的贡献逐渐增加。
(3)基于水化学和同位素组成量化了U(IV)氧化、黄铁矿氧化、DOC氧化以及NH4+氧化的耗氧量以及相对贡献(图4),黄铁矿的氧化是主要的耗氧过程(56.2%),其次为U(IV)的氧化(39.3%),且均受热力学控制。
本研究阐明了CO2 + O2原位浸出环境下铀的迁移机制以及识别和量化了多耗氧过程(图5),深化了对铀迁移关键地球化学过程的认识,并为优化原位采铀技术提供了见解。
图1 研究区及采样点位置图
图2 主要化学指标随开采时间的变化
图3 SO42-来源识别及相对贡献量化
图4 不同氧化过程的耗氧量以及相对贡献
图5 CO2 + O2原位浸出环境下的铀迁移机制及耗氧过程概念图
该研究得到了国家自然科学基金委项目(42072273 & 42130509),教育部“高等学校学科创新引智项目地下水演化机理及含水层系统修复基地(111项目)”(B20010)和中央高校基本科研业务费专项资金(2652021060)的支持。上述研究成果发表在水文地质学国际权威期刊《Water Resources Research》上:Lu, C. S., Xiu, W.*, Guo, H. M.*, Lian, G. X., Yang, B., Zhang, T. J., Bi, E. P., Shi, Z. M., 2023. Multi-isotope based identification and quantification of oxygen consuming processes in uranium hosting aquifers with CO2 + O2 in situ leaching. Water Resources Research, 59, e2022WR033980. [IF 2022=6.159]
全文链接:https://doi.org/10.1029/2022WR033980