研究亮点
鲁重生:基于多同位素识别和量化CO2 + O2原位地浸采铀含水层中的耗氧过程 【WRR, 2023】

砂岩型铀(U)矿是我国四大铀矿床类型之一,约占我国已探明铀矿资源的35%,是应对双碳战略目标的清洁能源,也是国家战略资源。CO2 + O2原地浸出采铀不可避免的扰动了含矿含水层的原生水化学环境,影响U在地下水中的迁移。黄铁矿、有机质(DOC)等还原态物质常与铀矿共存,在氧化过程中与U(IV)氧化竞争O2,抑制U(IV)的氧化,降低浸采效率。然而,目前CO2 + O2原地浸出采铀过程O2注入后含矿含水层中发生的氧化过程的认识尚不充分,且耗氧的贡献亦不明确,因此亟待开展相关研究。

针对上述问题,我校水资源与环境学院鲁重生博士,在科学研究院修伟副研究员和水资源与环境学院郭华明教授指导下,联合中核第四研究设计工程有限公司,在松辽盆地钱家店铀矿区选择典型开采单元展开研究,通过野外样品采集(包含观测井(GC)和不同开采时间的生产井(M2:开采4年;M1:开采5年))(图1)、室内测试以及数据分析等,探究了CO2 + O2 原地浸出采铀对含水层水化学组成的影响特征以及同位素组成特征,揭示了促进U浸出的水文地球化学过程,识别了氧气注入诱导的氧化过程,并量化了不同氧化过程的耗氧贡献。研究取得的创新性认识如下:

1O2CO2的注入显著改变了含水层的水化学组成(图2),促进了碳酸盐矿物的溶解,释放了Ca2+;将还原环境转变为氧化环境,诱导了DOC的氧化和NH4+的氧化;并通过氧化U(IV)和形成Ca-UO2-CO3络合物促进U的浸出和迁移。

2)利用贝叶斯混合模型计算了GCM2M1SO42-的来源占比(图3),结果表明,大气降水是SO42-的主要来源,但随着铀矿的开采,黄铁矿氧化对SO42-浓度的贡献逐渐增加。

3)基于水化学和同位素组成量化了U(IV)氧化、黄铁矿氧化、DOC氧化以及NH4+氧化的耗氧量以及相对贡献(图4),黄铁矿的氧化是主要的耗氧过程(56.2%),其次为U(IV)的氧化(39.3%),且均受热力学控制。

本研究阐明了CO2 + O2原位浸出环境下铀的迁移机制以及识别和量化了多耗氧过程(图5),深化了对铀迁移关键水文地球化学过程的认识,为优化原位采铀技术提供了见解。


图1 研究区及采样点位置图



图2 主要化学指标随开采时间的变化

 



图3 SO42-来源识别及相对贡献量化

 



图4 不同氧化过程的耗氧量以及相对贡献



图5 CO2 + O2原位浸出环境下的铀迁移机制及耗氧过程概念图

 

该研究得到了国家自然科学基金委项目(42072273 & 42130509),教育部“高等学校学科创新引智项目地下水演化机理及含水层系统修复基地(111项目)”(B20010)和中央高校基本科研业务费专项资金(2652021060)的支持。上述研究成果发表在水文地质学国际权威期刊《Water Resources Research》上:Lu, C. S.Xiu, W.*Guo, H. M.*, Lian, G. X., Yang, B., Zhang, T. J., Bi, E. P., Shi, Z. M., 2023. Multi-isotope based identification and quantification of oxygen consuming processes in uranium hosting aquifers with CO2 + O2 in situ leaching. Water Resources Research, 59, e2022WR033980. [IF 2021=6.159]

全文链接:https://doi.org/10.1029/2022WR033980