研究亮点
于文英:光催化产过氧化氢:最有效的策略是什么? 【NE,2023】

过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好的氧化剂,不仅广泛应用于医用消毒、化工生产、污水处理等方面,而且是一种相对稳定的,比氢能易于储存的能源载体。传统的制备方法具有一些不可避免的缺点。例如,相对成熟的蒽醌氧化工艺涉及多步氢化反应,消耗大量能源并产生污染废物。因此,以水(H2O)和氧气(O2)为原料,以太阳能为能源的光催化合成H2O2技术因其绿色、经济、安全和可持续的优势而备受关注。但较低的H2O2产量和较弱的选择性严重阻碍了其工业发展。因此,近年来,研究人员一直在努力通过各种改性策略来获得稳定的、具有良好太阳能转换效率的光催化剂。因此,需要加深对不同改性策略的作用机制有全面和及时理解。

针对以上问题,我校材料科学与工程学院博士生于文英在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队黄洪伟教授、张以河教授和田娜副教授的指导下,阅读并整理了大量前沿文献,系统总结了各种改性策略提高光催化生产H2O2的最新进展。

1.首先讨论了光催化生产H2O2的基本原理。根据目前的研究进展,光催化产生H2O2的途径包括氧还原和水氧化路线。其中利用氧还原途径生产H2O2主要包含两步单电子氧还原途径和一步双电子氧还原路线。而由于水氧化途径所需要的条件苛刻,往往与氧还原途径或其他反应共同进行。

2.从优化生成条件、增强光吸收、改善光生载流子动力学、促进表面光催化反应和抑制H2O2分解等方面分析了提高H2O2产量的机理。

3综述了用于提升光催化生产H2O2的各种策略,包括形貌调控、掺杂、构建复合物、表面修饰和负载纳米颗粒,系统介绍了各种策略的优势和面临的挑战。

4.介绍了用于光催化产H2O2的代表性材料,如氮化碳、金属氧化物与氧酸盐、聚合物基材料,并针对不同材料的特性总结了各种改性策略对性能提升程度提出了最改性策略。

本文系统总结了光催化生产H2O2在性能优化方面的研究进展,讨论了其性能增强机制和面对的挑战,针对不同材料体系分析了不同改性策略对性能提升差别,为未来高效光催化材料的理性设计提供有益参考

图1 不同光催化剂提高H2O2产率的改性方法示意图

图2 半导体光催化生成H2O2机理示意图

图3  (a) 不同氮化碳基材料的H2O2产量比较。(b )不同金属含氧材料的H2O2产量比较。(c) 不同聚合物基光催化剂的H2O2产量比较

注释:条形图代表提升程度的平均值;圆点表示不同的参考文献

上述研究成果发表于材料领域国际权威期刊《Nano Energy》上:Wenying Yu, Cheng Hu, Liqi Bai, Na Tian*, Yihe Zhang, Hongwei Huang*. Photocatalytic hydrogen peroxide evolution: What is the most effective strategy? Nano Energy, 2022, 104, 107906. [IF 2021=19.069]

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107906